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我校在“黄铁矿在中性条件下有氧氧化生成羟自由基”研究领域取得新进展


2017-09-28 15:54:10 来源: 浏览:

通讯员 王小龙 张妍 近日,我校生物地质与环境地质国家重点实验室袁松虎教授团队在黄铁矿非生物有氧氧化生成羟自由基方向研究中取得进展,相关成果发表在国际著名期刊Geochimica et Cosmochimica Acta (T1)上。该成果是该团队2016年在Geochimica et Cosmochimica Acta上发表黄铁矿在酸性条件下非生物氧化生成羟自由基(•OH)工作的延续。黄铁矿是地球上含量最高分布最广的硫铁矿,广泛存在于江海河口和现代海洋沉积物中。黄铁矿氧化是导致酸性矿山废水形成的主要原因。虽然黄铁矿在酸性有氧条件下氧化生成羟自由基机理及其对污染物的氧化已经被揭示,但是在中性条件下氧化生成羟自由基尚无报道,尤其是存在小分子有机酸的地下环境。

 

该团队发现,相比于酸性条件,黄铁矿在中性有氧条件下氧化生成的•OH要低很多,但是小分子有机酸可以极大的促进黄铁矿氧化和•OH产生,并显著提高对(有害)物质的氧化转化作用。不存在小分子有机酸时,黄铁矿氧化过程中生成的Fe(II)氧化主要贡献•OH的生成;存在小分子有机酸时,其络合作用改变了Fe(II)/Fe(III)的形态,络合态Fe(II)的氧化过程中可以有效地生成•OH,络合态的Fe(III)可以被黄铁矿还原为络合态Fe(II)从而进一步促进•OH的生成。该成果补充了黄铁矿在不同pH条件下被空气氧化产生羟自由基的机理,并为认识黄铁矿赋存环境受氧气扰动时的物质转化过程提供了新机理。

该项研究成果受国家优秀青年基金-地下环境有害物质迁移转化与修复机理(NO. 41522208)和我校优博基金资助。论文第一作者为生物地质与环境地质国家重点实验室2015级博士生张鹏,他受到学校研究生国际合作交流基金项目的资助,于20166月在日本横滨参加了Goldschmidt会议,并以“黄铁矿在中性条件下非生物有氧氧化生成•OH”这个主题做口头报告。

文章链接:

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0016703715005979

Zhang, P., Yuan, S. and Liao, P. (2016) Mechanisms of hydroxyl radical production from abiotic oxidation of pyrite under acidic conditions. Geochim. Cosmochim. Acta 172, 444-457.

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0016703717305240

Zhang, P. and Yuan, S. (2017) Production of hydroxyl radicals from abiotic oxidation of pyrite by oxygen under circumneutral conditions in the presence of low-molecular-weight organic acids. Geochim. Cosmochim. Acta 218, 153-166.