2018年，我校材料与化学学院材料系芦露华教授团队在催化领域国际权威期刊《Applied Catalysis B: Environmental》 (应用催化B，2016年IF=9.446)上在线发表题为“Boosting visible light photocatalytic hydrogen evolution of graphitic carbon nitride via enhancing it interfacial redox activity with cobalt/nitrogen doped tubular graphitic carbon”(以钴/氮共掺杂石墨相碳纳米管增强石墨相碳氮化合物界面氧化还原活性的途径提高其可见光催化产氢)的研究论文。论文第一作者为材料与化学学院2016级硕士研究生司沿洁。
针对石墨相碳氮化合物光催化表面反应特性的认识匮乏，论文作者近年来开展了系统的研究工作。文章首先设计了一种以尿素为前驱体，通过过渡金属钴高温催化转换得到的钴/氮共掺杂石墨相碳纳米管（Co-NG）复合材料，如图1A-F所示。通过同步辐射X射线吸收精细结构谱（EXAFS）分析表明，金属钴与碳纳米管表面氮原子之间具有强化学配位作用（如图1G所示），这对于调制钴配位氮原子的临近碳原子（C-N-Co）电子态密度以及由此导致的材料表面活性位点氢吸脱附自由能极为重要。通过优化合成条件，所获得的复合材料具有在酸性溶液中（0.5摩尔每升硫酸水溶液）10 毫安每平方厘米电流密度下203毫伏（参比可逆氢电极）的低过电势。
利用其优异的界面电催化析氢活性，论文作者首次将碳基电催化析氢材料作为光催化析氢材料石墨相碳氮化合物（Graphitic carbon nitride）的助催化剂（Co-catalyst）（图2A-E）。研究表明，极为少量的钴/氮共掺杂石墨相碳纳米管（质量分数0.05%）即可大幅提高石墨相碳氮化合物的电催化产氢活性。相比未复合钴/氮共掺杂石墨相碳纳米管的石墨相碳氮化合物，复合材料表现出2.5倍的光催化活性增强（图2F）。电化学分析（图2G和H）表明通过提高石墨相碳氮化合物（Graphitic carbon nitride）的界面氧化还原活性，同步促进光激发电子/空穴在材料界面的消耗，可以协同促进复合材料表面的光激发电子还原质子，提高其在可见光辐照条件下的光催化产氢活性。
该项工作在石墨相碳氮化合物的光催化产氢研究中创新性地引入了钴/氮共掺杂电催化剂，将其作为光催化助催化剂，以极少量的添加助催化剂即实现了非金属半导体石墨相碳氮化合物的界面催化活性增强，大幅提高了其可见光光催化产氢活性，为光催化材料的界面特性研究和结构设计，提供了新的思路。
此研究得到国家自然基金项目和学校摇篮计划的资助。
论文信息：
Title: Boosting visible light photocatalytic hydrogen evolution of graphitic carbon nitride via enhancing it interfacial redox activity with cobalt/nitrogen doped tubular graphitic carbon
Authors: Yanjie Si, Yijie Zhang, Luhua Lu, Si Zhang, Ying Chen, Jinghai Liu, Hongyun Jin, Shuen Hou, Kai Dai, Weiguo Song
Source : Applied Catalysis B: Environmental,Volume 225, Pages 512-518
DOI:
10.1016/j.apcatb.2017.12.010
Published:
JUN 5 2018
全文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337317311591?via%3Dihub
